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日期時(shí)間:2025年05月18日星期日 农历乙巳(蛇)年四月廿一
金屬所等在亞納米尺度原子級(jí)分散Pd金屬催化加氫材料研究中獲進(jìn)展
責(zé)編:李曉燕 發(fā)布時(shí)間:2021-11-16 10:37:05 瀏覽次數(shù):1137次

   近日,中國(guó)科學(xué)院金屬研究所沈陽(yáng)材料科學(xué)國(guó)家研究中心研究員劉洪陽(yáng)、碩士研究生劉治博、特別研究助理黃飛等,與北京大學(xué)教授馬丁、東北大學(xué)教授孫宏濱、香港科技大學(xué)教授王寧、中科院山西煤炭化學(xué)研究所研究員溫曉東等合作,精準(zhǔn)調(diào)控亞納米尺度Pd金屬催化材料結(jié)構(gòu),構(gòu)建出亞納米尺度下原子級(jí)分散全暴露Pdn團(tuán)簇和Pd單原子催化材料,并實(shí)現(xiàn)對(duì)腈類(lèi)化合物加氫制胺類(lèi)化合物的高選擇性調(diào)控。相關(guān)研究成果在線發(fā)表在《自然-通訊》(Nature Communications)上。

 

   在化學(xué)化工行業(yè),尤其在藥物合成中,胺類(lèi)化合物是合成生物活性分子的重要原料,包括伯胺和仲胺。在工業(yè)和學(xué)術(shù)界中,制備胺類(lèi)化合物的方法較多,如芳鹵或醇的胺化、醛或酮的還原胺化、烯烴或炔烴的氫胺化、腈類(lèi)的氫化、烷基化胺化、堿促進(jìn)的單烷基化等。腈類(lèi)化合物的氫化反應(yīng)因其便于選擇性制備相應(yīng)的胺類(lèi)和亞胺類(lèi)而受到關(guān)注。然而,由于腈類(lèi)化合物具有較高的熱力學(xué)穩(wěn)定性,使腈類(lèi)化合物高選擇性轉(zhuǎn)化到目標(biāo)胺類(lèi)化合物的氫化反應(yīng)較為困難。因此,尋找合適的催化劑,精確控制氫化產(chǎn)物的選擇性,剖析催化加氫機(jī)理是催化材料開(kāi)發(fā)中的關(guān)鍵。
 
   近年來(lái),劉洪陽(yáng)團(tuán)隊(duì)致力于亞納米尺度金屬催化材料的設(shè)計(jì)與應(yīng)用研究。在前期研究的基礎(chǔ)上,科研團(tuán)隊(duì)在納米金剛石-石墨烯雜化載體上構(gòu)造了亞納米尺度完全暴露Pd金屬團(tuán)簇和Pd單原子催化材料,并運(yùn)用球差電鏡和X射線吸收譜(圖1)對(duì)其進(jìn)行系統(tǒng)表征。結(jié)果表明,原子級(jí)分散的Pd單原子(Pd1/ND@G)和完全暴露的Pdn團(tuán)簇(Pdn/ND@G)錨定在富缺陷石墨烯表面。同時(shí),研究還比較了Pd單原子和Pd團(tuán)簇之間催化苯甲腈加氫的活性和選擇性差異(圖2)。密度泛函理論(DFT)計(jì)算結(jié)果表明(圖3),芐亞胺(BI)中間體在Pd單原子上具有較長(zhǎng)的保留時(shí)間,以至于另一份氫分子不能活化,有利于其與芐胺(BA)進(jìn)一步發(fā)生縮合生成二芐胺(DBA)。而在全暴露Pd團(tuán)簇結(jié)構(gòu)上,氫氣分子易在其上面發(fā)生解離,有利于芐胺(BA)的生成。亞納米尺度下Pd單原子與Pdn金屬團(tuán)簇活性中心結(jié)構(gòu)與苯甲腈高選擇性加氫的結(jié)構(gòu)調(diào)控關(guān)系(圖4)顯示了在化工、醫(yī)藥等領(lǐng)域的潛在應(yīng)用價(jià)值。目前,劉洪陽(yáng)團(tuán)隊(duì)在與企業(yè)合作,應(yīng)用推廣該項(xiàng)加氫技術(shù)。
 
   研究工作得到國(guó)家重點(diǎn)研發(fā)計(jì)劃“納米前沿”重點(diǎn)專(zhuān)項(xiàng)青年科學(xué)家項(xiàng)目,國(guó)家自然科學(xué)基金聯(lián)合基金項(xiàng)目企業(yè)創(chuàng)新發(fā)展聯(lián)合基金、碳基能源重大研究計(jì)劃重點(diǎn)項(xiàng)目、國(guó)際合作中港聯(lián)合基金項(xiàng)目、面上項(xiàng)目,以及遼寧省“興英才計(jì)劃”、沈陽(yáng)材料科學(xué)國(guó)家研究中心青年人才項(xiàng)目與企業(yè)合作項(xiàng)目、上海同步輻射光源的支持。 
 
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圖1.(a、b)亞納米尺度Pd單原子(Pd1/ND@G)的球差電鏡表征;(c、d)亞納米尺度全暴露Pdn金屬團(tuán)簇(Pdn/ND@G)的球差電鏡表征;(e、f)催化劑同步輻射(XAFS)表征結(jié)構(gòu)
 
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圖2.(a)苯甲腈加氫反應(yīng)過(guò)程示意圖;(b-e)催化劑加氫催化活性
 
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圖3.Pd1-Gr和Pdn-Gr結(jié)構(gòu)模型上苯甲腈加氫能量變化曲線
 
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圖4.亞納米尺度下Pd單原子與全暴露Pdn金屬團(tuán)簇活性中心結(jié)構(gòu)與苯甲腈加氫示意圖

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